Modélisation Numérique des Matériaux

Electrons Correlés

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Figure 1: Fonction spectrale du fer bcc calculée en DFT+DMFT dans un trajet de zone Brillouin (voir Gendron et al.). Elle montre la description théorique d'un spectre de photoémission. Les interactions électroniques induisent un élargissement, une variation continue de l'intensité (bleu : faible intensité, jaune : forte intensité) et un dédoublement des bandes induit par l'échange. A droite, les fonctions spectrales intégrées sont présentées pour les orbitales t2g et eg d.

Electrons Correlés

Le LMCE s’intéresse à la description des systèmes composés d’actinides et de lanthanides. Ces éléments possèdent des orbitales f localisées, de sorte que les électrons de ces orbitales se trouvent dans un espace restreint et se repoussent donc fortement. Ces interactions électroniques (également appelées corrélations) entrent en compétition avec l’hybridation entre les atomes et donnent lieu, par exemple, à des transitions de localisation/délocalisation des électrons. Ces effets ne sont pas décrits par les approximations disponibles dans la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Pour décrire ces phénomènes, les méthodes DFT+U, ainsi que la combinaison de la DFT avec la théorie du champ moyen dynamique (DMFT) ont été implémentées dans le code ABINIT. Nous utilisons ces méthodes avancées, parfois associées à des approches d'apprentissage automatique, pour prédire les propriétés structurales, élastiques, magnétiques ou phononiques des lanthanides ou des actinides mais aussi des métaux de transition. Ces études sont menées en collaboration avec les expérimentateurs du laboratoire.

Energie des phonons (en haut) et dispersions de largeur de raie (en bas) dans la zone de Brillouin pour un alliage uranium-molybdène. Les calculs théoriques (ligne pointillée (approximation du cristal virtuel) et carte couleur (fonction spectrale complète)) sont comparés aux données expérimentales (voir Chaney et al.)

Figure 2:

Energie des phonons (en haut) et dispersions de largeur de raie (en bas) dans la zone de Brillouin pour un alliage uranium-molybdène. Les calculs théoriques (ligne pointillée (approximation du cristal virtuel) et carte couleur (fonction spectrale complète)) sont comparés aux données expérimentales (voir Chaney et al.)

Publications

  1. B. Amadon, First-principles DFT+ DMFT calculations of structural properties of actinides: Role of Hund’s exchange, spin-orbit coupling, and crystal structure,Phys. Rev. B 94, 115148 (2016) DOI
  2. D. Chaney, A. Castellano, A. Bosak, J. Bouchet, F. Bottin, B. Dorado, L. Paolasini, S. Rennie, C. Bell, R. Springell, G.H. Lander, Tuneable correlated disorder in alloys, Physical Review Materials 5 (3), 035004 (2021) DOI
  3. M.S.T. Noutack, G. Geneste, G. Jomard, M. Freyss First-principles investigation of the bulk properties of americium dioxide and sesquioxides, Physical Review Materials 3 (3), 035001 (2019) DOI
  4. F. Gendron, N. Cliche, B. Amadon, Role of pressure on electronic, magnetic and structural properties at iron’s Curie temperature: a DFT+DMFT study, J. Phys.: Condens. Matter 34 464003 (2022) DOI
  5. F. Bottin, R. Béjaud, B. Amadon, L. Baguet, M. Torrent, A. Castellano, J. Bouchet, Huge anharmonic effects in delta plutonium, Phys. Rev. B 109, L060304 (2024) DOI

Chercheurs impliqués

B. Amadon, R. Bejaud, F. Bottin, F. Gendron, G. Geneste, F. Jollet, M. Torrent